Predicting the Temperature-Dependent CMC of Surfactant Mixtures with Graph Neural Networks

要約

界面活性剤は、パーソナルケアやホームケア、工業用洗浄などのさまざまな業界で製品の起泡および洗浄に重要な成分であり、臨界ミセル濃度 (CMC) が大きな関心を集めています。
純粋な界面活性剤の CMC の予測モデルは、最近の ML 法に基づいて開発されていますが、実際には、性能、環境、コストの理由から、通常は界面活性剤混合物が使用されます。
これには、界面活性剤間の相乗的/拮抗的相互作用を考慮する必要があります。
ただし、広範囲の混合物に対する予測 ML モデルはこれまでのところ不足しています。
ここでは、温度依存性の CMC を予測するための界面活性剤混合物用のグラフ ニューラル ネットワーク (GNN) フレームワークを開発します。
私たちは 108 種類の界面活性剤二成分混合物のデータを収集し、これに以前の研究からの純粋種のデータを追加します [Brozos et al.
（２０２４）、Ｊ．Ｃｈｅｍ．
理論計算]。
次に、GNN を開発およびトレーニングし、実際のアプリケーションに関連するバイナリ混合物のさまざまな予測テスト シナリオ全体でその精度を評価します。
最終的な GNN モデルは、異なる混合組成間で補間するとき、および既知の種との新しい二成分混合について、非常に高い予測パフォーマンスを示します。
一方または両方の界面活性剤種がこれまでに見られない二成分界面活性剤混合物への外挿により、大部分の界面活性剤系について正確な結果が得られます。
さらに、これまで広く使用されてきた活動係数に基づく半経験的モデルよりも、GNN の精度が優れていることがわかりました。
次に、二元混合物と純粋な種のデータのみでトレーニングされた GNN モデルが三元混合物の CMC を正確に予測できるかどうかを調べます。
最後に、最大 4 つの種と産業関連の混合物を含む 4 つの市販の界面活性剤の CMC を実験的に測定し、測定された CMC 値と予測された CMC 値が非常によく一致していることを発見しました。

要約(オリジナル)

Surfactants are key ingredients in foaming and cleansing products across various industries such as personal and home care, industrial cleaning, and more, with the critical micelle concentration (CMC) being of major interest. Predictive models for CMC of pure surfactants have been developed based on recent ML methods, however, in practice surfactant mixtures are typically used due to to performance, environmental, and cost reasons. This requires accounting for synergistic/antagonistic interactions between surfactants; however, predictive ML models for a wide spectrum of mixtures are missing so far. Herein, we develop a graph neural network (GNN) framework for surfactant mixtures to predict the temperature-dependent CMC. We collect data for 108 surfactant binary mixtures, to which we add data for pure species from our previous work [Brozos et al. (2024), J. Chem. Theory Comput.]. We then develop and train GNNs and evaluate their accuracy across different prediction test scenarios for binary mixtures relevant to practical applications. The final GNN models demonstrate very high predictive performance when interpolating between different mixture compositions and for new binary mixtures with known species. Extrapolation to binary surfactant mixtures where either one or both surfactant species are not seen before, yields accurate results for the majority of surfactant systems. We further find superior accuracy of the GNN over a semi-empirical model based on activity coefficients, which has been widely used to date. We then explore if GNN models trained solely on binary mixture and pure species data can also accurately predict the CMCs of ternary mixtures. Finally, we experimentally measure the CMC of 4 commercial surfactants that contain up to four species and industrial relevant mixtures and find a very good agreement between measured and predicted CMC values.

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