Highly Accurate Real-space Electron Densities with Neural Networks

要約

量子化学における変分法は、波動関数に直接アクセスできるという点で、他の手法の中でも際立っている。このため、原理的にはエネルギー以外の任意の観測量を簡単に抽出することができるが、実際にはこの抽出は技術的に困難であり、計算上も非現実的であることが多い。ここでは、電子密度を量子化学の中心的な観測量と考え、実空間の多電子波動関数から正確な密度を得るための新しい方法を紹介する。この方法では、既知の漸近的性質を捉え、スコアマッチングとノイズコントラスト推定によって波動関数から学習させたニューラルネットワークで密度を表現する。深層学習による変分量子モンテカルロ法（deep QMC）を用いて、基底セット誤差のない高精度な波動関数を求め、そこから我々の新しい手法を用いて、それに対応する高精度な電子密度を求め、双極子モーメント、核力、接触密度、その他の密度に基づく特性を計算することで実証する。

要約(オリジナル)

Variational ab-initio methods in quantum chemistry stand out among other methods in providing direct access to the wave function. This allows in principle straightforward extraction of any other observable of interest, besides the energy, but in practice this extraction is often technically difficult and computationally impractical. Here, we consider the electron density as a central observable in quantum chemistry and introduce a novel method to obtain accurate densities from real-space many-electron wave functions by representing the density with a neural network that captures known asymptotic properties and is trained from the wave function by score matching and noise-contrastive estimation. We use variational quantum Monte Carlo with deep-learning ans\’atze (deep QMC) to obtain highly accurate wave functions free of basis set errors, and from them, using our novel method, correspondingly accurate electron densities, which we demonstrate by calculating dipole moments, nuclear forces, contact densities, and other density-based properties.

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