Machine learning Hubbard parameters with equivariant neural networks

要約

拡張ハバード汎関数 (DFT+$U$+$V$) を使用した密度汎関数理論は、遷移金属または希土類元素を含む複雑な材料を正確に記述するための堅牢なフレームワークを提供します。
これは、部分的に満たされた $d$ および $f$ 電子状態を持つシステムで特に顕著な、半局所汎関数に固有の自己相互作用エラーを軽減することによって行われます。
ただし、このアプローチで精度を達成できるかどうかは、オンサイトの $U$ パラメーターとサイト間の $V$ ハバード パラメーターを正確に決定できるかどうかにかかっています。
実際には、これらは、事前知識を必要とする半経験的な調整によって、またはより正確には、予測的だが高価な第一原理計算を使用することによって取得されます。
ここでは、原子占有行列を記述子として使用し、手元のシステムの電子構造、局所的な化学環境、酸化状態を直接捕捉する等変ニューラル ネットワークに基づく機械学習モデルを紹介します。
ここでは、密度関数摂動理論 (DFPT) で実装されている反復線形応答計算と構造緩和で自己矛盾なく計算されるハバード パラメーターの予測を対象とします。
注目すべきことに、さまざまな結晶構造と組成にわたる 11 の材料からのデータでトレーニングした場合、私たちのモデルは、ハバード $U$ パラメーターと $V$ パラメーターに対してそれぞれ 3% と 5% の平均絶対相対誤差を達成しました。
計算コストのかかる DFT または DFPT 自己一貫性プロトコルを回避することにより、私たちのモデルは、DFPT の精度に近づきながら、無視できる計算オーバーヘッドでハバード パラメーターの予測を大幅に高速化します。
さらに、このモデルはその堅牢な移行性により、さまざまな技術アプリケーションに関連する高スループット計算による材料発見と設計の加速を促進します。

要約(オリジナル)

Density-functional theory with extended Hubbard functionals (DFT+$U$+$V$) provides a robust framework to accurately describe complex materials containing transition-metal or rare-earth elements. It does so by mitigating self-interaction errors inherent to semi-local functionals which are particularly pronounced in systems with partially-filled $d$ and $f$ electronic states. However, achieving accuracy in this approach hinges upon the accurate determination of the on-site $U$ and inter-site $V$ Hubbard parameters. In practice, these are obtained either by semi-empirical tuning, requiring prior knowledge, or, more correctly, by using predictive but expensive first-principles calculations. Here, we present a machine learning model based on equivariant neural networks which uses atomic occupation matrices as descriptors, directly capturing the electronic structure, local chemical environment, and oxidation states of the system at hand. We target here the prediction of Hubbard parameters computed self-consistently with iterative linear-response calculations, as implemented in density-functional perturbation theory (DFPT), and structural relaxations. Remarkably, when trained on data from 11 materials spanning various crystal structures and compositions, our model achieves mean absolute relative errors of 3% and 5% for Hubbard $U$ and $V$ parameters, respectively. By circumventing computationally expensive DFT or DFPT self-consistent protocols, our model significantly expedites the prediction of Hubbard parameters with negligible computational overhead, while approaching the accuracy of DFPT. Moreover, owing to its robust transferability, the model facilitates accelerated materials discovery and design via high-throughput calculations, with relevance for various technological applications.

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