Generating High-Precision Force Fields for Molecular Dynamics Simulations to Study Chemical Reaction Mechanisms using Molecular Configuration Transformer

要約

有機化学においては、化学反応機構に関する理論的研究が極めて重要です。
従来、量子化学計算を使用して化学反応の遷移状態の分子立体配座を手動で計算することが最も一般的に使用されています。
ただし、この方法は個人の経験と化学的な直感に大きく依存します。
以前の研究では、分子動力学シミュレーションで強化されたサンプリングを使用して化学反応を研究する研究パラダイムを提案しました。
このアプローチでは、化学反応のプロセス全体を直接シミュレートできます。
ただし、計算速度により、シミュレーションでの高精度の位置エネルギー関数の使用が制限されます。
この問題に対処するために、以前に開発されたグラフニューラルネットワークベースの分子モデルである分子構成変換器を使用して、分子モデリングのための高精度の力場をトレーニングするためのスキームを提案します。
この位置エネルギー関数により、低い計算コストで高精度のシミュレーションが可能になり、化学反応のメカニズムをより正確に計算できるようになります。
私たちはこのアプローチを適用して、マンガンによって触媒されるクライゼン転位反応とカルボニル挿入反応を研究しました。

要約(オリジナル)

Theoretical studies on chemical reaction mechanisms have been crucial in organic chemistry. Traditionally, calculating the manually constructed molecular conformations of transition states for chemical reactions using quantum chemical calculations is the most commonly used method. However, this way is heavily dependent on individual experience and chemical intuition. In our previous study, we proposed a research paradigm that uses enhanced sampling in molecular dynamics simulations to study chemical reactions. This approach can directly simulate the entire process of a chemical reaction. However, the computational speed limits the use of high-precision potential energy functions for simulations. To address this issue, we present a scheme for training high-precision force fields for molecular modeling using a previously developed graph-neural-network-based molecular model, molecular configuration transformer. This potential energy function allows for highly accurate simulations at a low computational cost, leading to more precise calculations of the mechanism of chemical reactions. We applied this approach to study a Claisen rearrangement reaction and a Carbonyl insertion reaction catalyzed by Manganese.

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