Accurate Crystal Structure Prediction of New 2D Hybrid Organic Inorganic Perovskites

要約

低次元ハイブリッド有機無機ペロブスカイト (HOIP) は、光の吸収と発光の両方において有望な種類の電子活性材料を代表します。
有機カチオンの多様な空間をさまざまな無機フレームワークと組み合わせることができるため、HOIP の設計空間は非常に大きくなります。
この広大な設計空間により、電子的および機械的特性の調整が可能になりますが、候補構造のインシリコでのハイスループット解析のための新しいツールの開発も必要になります。
この研究では、新しい 2D HOIP の構造を予測するための、正確で効率的で移転可能で広く適用可能な機械学習原子間ポテンシャル (MLIP) を提示します。
MACE アーキテクチャを使用して、MLIP は実験的に報告された 86 の多様な HOIP 構造でトレーニングされます。
このモデルは 73 種類の未確認のペロブスカイト組成物でテストされ、参照電子構造法に関して化学的精度を達成しています。
次に、私たちのモデルを単純なランダム構造検索アルゴリズムと組み合わせて、提案された構成のみが与えられた仮説的な HOIP の構造を予測します。
成功は、実験的に既知の 2D ペロブスカイトのセットの結晶構造を正確かつ確実に回復することで実証されます。
このようなランダム構造探索は、関連する計算コストのため、ab initio 法では不可能ですが、MACE の可能性を考慮すると比較的安価です。
最後に、この手順を使用して、対応するペロブスカイトが既知ではない新しい有機カチオンによって形成される構造を予測します。
新しいハイブリッド ペロブスカイトの実験室合成により、私たちの予測の正確さが確認されました。
この機能を大規模に適用すると、有機カチオンと無機層の何千もの組み合わせを効率的にスクリーニングすることができます。

要約(オリジナル)

Low dimensional hybrid organic-inorganic perovskites (HOIPs) represent a promising class of electronically active materials for both light absorption and emission. The design space of HOIPs is extremely large, since a diverse space of organic cations can be combined with different inorganic frameworks. This immense design space allows for tunable electronic and mechanical properties, but also necessitates the development of new tools for in silico high throughput analysis of candidate structures. In this work, we present an accurate, efficient, transferable and widely applicable machine learning interatomic potential (MLIP) for predicting the structure of new 2D HOIPs. Using the MACE architecture, an MLIP is trained on 86 diverse experimentally reported HOIP structures. The model is tested on 73 unseen perovskite compositions, and achieves chemical accuracy with respect to the reference electronic structure method. Our model is then combined with a simple random structure search algorithm to predict the structure of hypothetical HOIPs given only the proposed composition. Success is demonstrated by correctly and reliably recovering the crystal structure of a set of experimentally known 2D perovskites. Such a random structure search is impossible with ab initio methods due to the associated computational cost, but is relatively inexpensive with the MACE potential. Finally, the procedure is used to predict the structure formed by a new organic cation with no previously known corresponding perovskite. Laboratory synthesis of the new hybrid perovskite confirms the accuracy of our prediction. This capability, applied at scale, enables efficient screening of thousands of combinations of organic cations and inorganic layers.

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