Autonomous sputter synthesis of thin film nitrides with composition controlled by Bayesian optimization of optical plasma emission

要約

自律的な実験は、材料発見のペースを加速する効率的なアプローチとして浮上しました。
自律合成用の機器は分子科学や高分子科学、ハイブリッド材料やナノ粒子の溶液処理などで普及していますが、物理蒸着用の自律ツールの例は少ないものの、半導体産業にとって重要です。
ここでは、Python、発光分光法 (OES)、およびベイジアン最適化アルゴリズムによってカスタム制御された高度に自動化されたスパッタリング リアクターを活用して、組成が制御された薄膜をスパッタ堆積するための自律的ワークフローの設計と実装について報告します。
蛍光X線で測定した膜組成を、N$_2$雰囲気中で元素ZnおよびTiターゲットからの共スパッタリング中に監視した輝線の一次関数としてモデル化した。
OES によって提供されるベイジアン制御アルゴリズムは、所望の発光信号と測定された発光信号の間の絶対誤差を最小限に抑えることにより、スパッタリング電力の空間をナビゲートして、ユーザー定義の組成を持つ膜を製造します。
我々は、15 nm薄膜であっても、目標カチオン組成からの偏差が相対3.5%以内のZn$_x$Ti$_{1-x}$N$_y$膜を自律的に作製することでアプローチを検証し、提案されたアプローチが可能であることを実証しました。
特定の組成を備え、人間の干渉を最小限に抑えた薄膜を確実に合成します。
さらに、提案された方法は、プラズマ強度が圧力に非線形に依存する、または元素の付着係数が基板温度に強く依存する、より困難な合成実験に拡張できます。

要約(オリジナル)

Autonomous experimentation has emerged as an efficient approach to accelerate the pace of materials discovery. Although instruments for autonomous synthesis have become popular in molecular and polymer science, solution processing of hybrid materials and nanoparticles, examples of autonomous tools for physical vapor deposition are scarce yet important for the semiconductor industry. Here, we report the design and implementation of an autonomous workflow for sputter deposition of thin films with controlled composition, leveraging a highly automated sputtering reactor custom-controlled by Python, optical emission spectroscopy (OES), and a Bayesian optimization algorithm. We modeled film composition, measured by x-ray fluorescence, as a linear function of emission lines monitored during the co-sputtering from elemental Zn and Ti targets in N$_2$ atmosphere. A Bayesian control algorithm, informed by OES, navigates the space of sputtering power to fabricate films with user-defined composition, by minimizing the absolute error between desired and measured emission signals. We validated our approach by autonomously fabricating Zn$_x$Ti$_{1-x}$N$_y$ films with deviations from the targeted cation composition within relative 3.5 %, even for 15 nm thin films, demonstrating that the proposed approach can reliably synthesize thin films with specific composition and minimal human interference. Moreover, the proposed method can be extended to more difficult synthesis experiments where plasma intensity depends non-linearly on pressure, or the elemental sticking coefficients strongly depend on the substrate temperature.

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