Towards a Foundation Model for Neural Network Wavefunctions

要約

ディープ ニューラル ネットワークは、電子シュレディンガー方程式を解くための変分モンテカルロ法と組み合わせることで、非常に正確で強力な波動関数のアナサッツになりました。
ただし、成功し、スケーリングが良好であるにもかかわらず、これらの方法は依然として計算コストがかかりすぎて、広く採用することはできません。
大きな障害は、新しいシステムごとに波動関数を最初から最適化する必要があるため、最適化に時間がかかることです。
この研究では、無相関で計算コストの低いハートリー・フォック軌道を、相関のある高精度ニューラル ネットワーク軌道に効果的にマッピングする、新しいニューラル ネットワーク ansatz を提案します。
この仮説は本質的に、複数の化合物とジオメトリにわたって単一の波動関数を学習することができます。これは、小さなフラグメントで事前にトレーニングされた波動関数モデルを大きな化合物にうまく転送することで実証されています。
さらに、さまざまな化合物や形状にまたがるこのような一般化された波動関数モデルの広範な事前トレーニングが、基礎となる波動関数モデルにつながる可能性があるという考えを裏付ける十分な実験的証拠を提供します。
このようなモデルは、観測量の微調整と評価のための最小限の計算作業のみを使用して、高精度の ab-initio エネルギーを生成できます。

要約(オリジナル)

Deep neural networks have become a highly accurate and powerful wavefunction ansatz in combination with variational Monte Carlo methods for solving the electronic Schr\’odinger equation. However, despite their success and favorable scaling, these methods are still computationally too costly for wide adoption. A significant obstacle is the requirement to optimize the wavefunction from scratch for each new system, thus requiring long optimization. In this work, we propose a novel neural network ansatz, which effectively maps uncorrelated, computationally cheap Hartree-Fock orbitals, to correlated, high-accuracy neural network orbitals. This ansatz is inherently capable of learning a single wavefunction across multiple compounds and geometries, as we demonstrate by successfully transferring a wavefunction model pre-trained on smaller fragments to larger compounds. Furthermore, we provide ample experimental evidence to support the idea that extensive pre-training of a such a generalized wavefunction model across different compounds and geometries could lead to a foundation wavefunction model. Such a model could yield high-accuracy ab-initio energies using only minimal computational effort for fine-tuning and evaluation of observables.

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