Accurate and scalable exchange-correlation with deep learning

要約

密度汎関数理論（DFT）は、分子と材料の特性を予測するために最も広く使用されている電子構造法です。
DFTは原則として、Schr \ ‘Odinger方程式の正確な再定式化ですが、実用的なアプリケーションは、不明な交換相関（XC）機能の近似に依存しています。
ほとんどの既存のXC機能は、計算効率を犠牲にして精度を向上させる、ますます複雑で手作りされた機能の限られたセットを使用して構築されています。
しかし、現在の近似は、化学的精度で実験室実験の予測モデリングの精度と一般性を達成するものではありません。通常、1 kcal/mol未満のエラーとして定義されます。
この作業では、データから直接学習表現によって高価な手で設計された機能をバイパスする最新の深い学習ベースのXC機能であるSkalaを提示します。
Skalaは、半ローカルDFTに典型的な計算効率を保持しながら、小分子の霧化エネルギーの化学的精度を達成します。
このパフォーマンスは、計算集中的な波動関数ベースの方法を使用して生成された前例のない量の高精度参照データをトレーニングすることにより有効になります。
特に、Skalaは、多様な化学をカバーする追加のトレーニングデータで体系的に改善します。
スカラは、霧化エネルギーを超えて化学に合わせて調整された追加の追加の高精度データを組み込むことにより、半ローカルなDFTを犠牲にして、一般的なメイングループ化学全体で最高のパフォーマンスのハイブリッド機能と競合する精度を達成します。
トレーニングデータセットが拡大し続けるにつれて、Skalaは第一原理シミュレーションの予測力をさらに強化する態勢を整えています。

要約(オリジナル)

Density Functional Theory (DFT) is the most widely used electronic structure method for predicting the properties of molecules and materials. Although DFT is, in principle, an exact reformulation of the Schr\’odinger equation, practical applications rely on approximations to the unknown exchange-correlation (XC) functional. Most existing XC functionals are constructed using a limited set of increasingly complex, hand-crafted features that improve accuracy at the expense of computational efficiency. Yet, no current approximation achieves the accuracy and generality for predictive modeling of laboratory experiments at chemical accuracy — typically defined as errors below 1 kcal/mol. In this work, we present Skala, a modern deep learning-based XC functional that bypasses expensive hand-designed features by learning representations directly from data. Skala achieves chemical accuracy for atomization energies of small molecules while retaining the computational efficiency typical of semi-local DFT. This performance is enabled by training on an unprecedented volume of high-accuracy reference data generated using computationally intensive wavefunction-based methods. Notably, Skala systematically improves with additional training data covering diverse chemistry. By incorporating a modest amount of additional high-accuracy data tailored to chemistry beyond atomization energies, Skala achieves accuracy competitive with the best-performing hybrid functionals across general main group chemistry, at the cost of semi-local DFT. As the training dataset continues to expand, Skala is poised to further enhance the predictive power of first-principles simulations.

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