Implicit Neural Representations for Chemical Reaction Paths

要約

ニューラルネットワークを最適化して、最小エネルギーパスを連続関数として表すことができ、Nudged Elastic Band（NEB）のような離散パス検索メソッドに柔軟な代替品を提供できることを示します。
当社のアプローチは、接線方向のエネルギー勾配を破棄し、遷移状態の即時推定を可能にする損失関数でトレーニングされたネットワークで反応経路をパラメーター化します。
最初に2次元のポテンシャルに関する方法を検証し、次に（i）初期推測の不十分な推測が非物理的なパスを生成する、（ii）複数の競合する経路が存在する、または（iii）反応が複雑なマルチステップメカニズムに従っている場合、挑戦的な原子システムでNEBよりもその利点を実証します。
結果は、この方法の汎用性を強調しています。たとえば、最適化中のサンプリング戦略への簡単な調整は、ローカル最小ソリューションの脱出に役立ちます。
最後に、低次元の設定では、単一のニューラルネットワークが既存のパスから学習し、目に見えないシステムに一般化できることを実証し、普遍的な反応経路表現の可能性を示しています。

要約(オリジナル)

We show that neural networks can be optimized to represent minimum energy paths as continuous functions, offering a flexible alternative to discrete path-search methods like Nudged Elastic Band (NEB). Our approach parameterizes reaction paths with a network trained on a loss function that discards tangential energy gradients and enables instant estimation of the transition state. We first validate the method on two-dimensional potentials and then demonstrate its advantages over NEB on challenging atomistic systems where (i) poor initial guesses yield unphysical paths, (ii) multiple competing paths exist, or (iii) the reaction follows a complex multi-step mechanism. Results highlight the versatility of the method: for instance, a simple adjustment to the sampling strategy during optimization can help escape local-minimum solutions. Finally, in a low-dimensional setting, we demonstrate that a single neural network can learn from existing paths and generalize to unseen systems, showing promise for a universal reaction path representation.

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