OmniXAS: A Universal Deep-Learning Framework for Materials X-ray Absorption Spectra

要約

X線吸収分光法（XAS）は、吸収原子の局所化学環境を調査するための強力な特性評価技術です。
ただし、XASデータを分析することは重要な課題をもたらし、多くの場合、大規模で計算集中的なシミュレーション、および重要なドメインの専門知識を必要とします。
これらの制限は、ハイスループット研究および自律実験に不可欠な高速で堅牢なXAS分析パイプラインの開発を妨げます。
これらの課題は、XAS予測のための一連の転送学習アプローチを含むフレームワークであり、それぞれが8つの3D遷移金属（TI-CU）をカバーするK-Edgeスペクトルデータベースで実証されているように、精度と効率の向上に貢献しています。
Omnixasフレームワークは、3つの異なる戦略の上に構築されています。
まず、M3GNETを使用して、吸収部位のローカル化学環境の潜在的な表現をXAS予測の入力として導き出し、従来の機能化技術よりも秩序の改善を達成します。
第二に、要素固有の予測のために微調整する前に、階層転送学習戦略を採用し、要素全体で普遍的なマルチタスクモデルをトレーニングします。
要素ごとの微調整後のこのカスケードアプローチに基づくモデルは、要素固有のモデルを最大69％上回ります。
第三に、忠実な転送学習を実装し、異なる忠実度のシミュレーションによって生成されたスペクトルを予測するためにユニバーサルモデルを適応させ、計算コストが高くなります。
このアプローチは、ターゲットの忠実度だけでトレーニングされたモデルよりも最大11％の予測精度を改善します。
私たちのアプローチは、XASモデリングのスループットを桁違いと第一原理シミュレーションと比較して拡張し、より広範な要素のXAS予測に拡張可能です。
この転送学習フレームワークは、材料研究の他の特性を対象とする深い学習モデルを強化するために一般化できます。

要約(オリジナル)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) is a powerful characterization technique for probing the local chemical environment of absorbing atoms. However, analyzing XAS data presents significant challenges, often requiring extensive, computationally intensive simulations, as well as significant domain expertise. These limitations hinder the development of fast, robust XAS analysis pipelines that are essential in high-throughput studies and for autonomous experimentation. We address these challenges with OmniXAS, a framework that contains a suite of transfer learning approaches for XAS prediction, each contributing to improved accuracy and efficiency, as demonstrated on K-edge spectra database covering eight 3d transition metals (Ti-Cu). The OmniXAS framework is built upon three distinct strategies. First, we use M3GNet to derive latent representations of the local chemical environment of absorption sites as input for XAS prediction, achieving up to order-of-magnitude improvements over conventional featurization techniques. Second, we employ a hierarchical transfer learning strategy, training a universal multi-task model across elements before fine-tuning for element-specific predictions. Models based on this cascaded approach after element-wise fine-tuning outperform element-specific models by up to 69%. Third, we implement cross-fidelity transfer learning, adapting a universal model to predict spectra generated by simulation of a different fidelity with a higher computational cost. This approach improves prediction accuracy by up to 11% over models trained on the target fidelity alone. Our approach boosts the throughput of XAS modeling by orders of magnitude versus first-principles simulations and is extendable to XAS prediction for a broader range of elements. This transfer learning framework is generalizable to enhance deep-learning models that target other properties in materials research.

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