Accurate, transferable, and verifiable machine-learned interatomic potentials for layered materials

要約

ねじれた層状のヴァン・ダー・ワールズの素材は、しばしば、非ツイストの対応物にはユニークな電子的および光学的特性がないことを示します。
残念ながら、そのような特性を予測することは、大きなMoir \ ‘eドメインを表示する材料の原子構造を決定するのが難しいことによって妨げられます。
ここでは、内部層と層間の相互作用を分離し、モデルの精度を大幅に向上させる分割マシンを学習した原子間ポテンシャルおよびデータセットキュレーションアプローチを導入します。
さらに、従来のMLIP検証メトリック（力とエネルギーエラー）がMoir \ ‘e構造には不十分であり、スタッキング構成の分布に基づいて、より全体的で物理的に動機付けられたメトリックを開発することを実証します。
このメトリックは、小さな相応した細胞で評価されている従来の測定に依存するのではなく、2つの構造間の大規模なMoir \ ‘eドメイン全体を効果的に比較します。
最後に、2次元MOIR \ ‘E構造の代わりに1次元の代わりに、MLIPを検証するための効率的な代理システムとして機能し、明示的なDFT計算に対する実用的なモデル検証プロトコルを可能にすることを確立します。
フレームワークをHFS2/Gas Bilayersに適用すると、正確な構造予測が信頼できる電子特性に直接変換されることが明らかになります。
私たちのモデルに依存しないアプローチは、さまざまな内部および層間相互作用モデルとシームレスに統合され、二重層から複雑な多層まで、Moir \ ‘e材料の計算上の扱いやすい緩和を、厳密に検証された精度を可能にします。

要約(オリジナル)

Twisted layered van-der-Waals materials often exhibit unique electronic and optical properties absent in their non-twisted counterparts. Unfortunately, predicting such properties is hindered by the difficulty in determining the atomic structure in materials displaying large moir\’e domains. Here, we introduce a split machine-learned interatomic potential and dataset curation approach that separates intralayer and interlayer interactions and significantly improves model accuracy — with a tenfold increase in energy and force prediction accuracy relative to conventional models. We further demonstrate that traditional MLIP validation metrics — force and energy errors — are inadequate for moir\’e structures and develop a more holistic, physically-motivated metric based on the distribution of stacking configurations. This metric effectively compares the entirety of large-scale moir\’e domains between two structures instead of relying on conventional measures evaluated on smaller commensurate cells. Finally, we establish that one-dimensional instead of two-dimensional moir\’e structures can serve as efficient surrogate systems for validating MLIPs, allowing for a practical model validation protocol against explicit DFT calculations. Applying our framework to HfS2/GaS bilayers reveals that accurate structural predictions directly translate into reliable electronic properties. Our model-agnostic approach integrates seamlessly with various intralayer and interlayer interaction models, enabling computationally tractable relaxation of moir\’e materials, from bilayer to complex multilayers, with rigorously validated accuracy.

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