Excited-state nonadiabatic dynamics in explicit solvent using machine learned interatomic potentials

要約

量子力学/分子力学（QM/mm）を使用した励起状態の非断熱シミュレーションは、明示的な環境で光誘導プロセスを理解するために不可欠です。
ただし、基礎となる量子化学計算の高い計算コストは​​、軌道の表面ホッピング方法と組み合わせてそのアプリケーションを制限します。
ここでは、電界効果を電子状態に組み込むことができる機械学習の原子間ポテンシャルであるFieldschnetを使用して、従来のQM/MM静電埋め込みを、非拡張励起状態の軌跡用のML/MM対応物に置き換えます。
開発された方法は、5つの結合されたシングレット状態を含む水中のフランに適用されます。
私たちの結果は、十分にキュレーションされたトレーニングデータを使用すると、ML/MMモデルがQM/MM表面ホッピング参照シミュレーションの電子動態と構造再配置を再現することを示しています。
さらに、モデルの精度の堅牢で解釈可能な検証を提供するパフォーマンスメトリックを特定します。

要約(オリジナル)

Excited-state nonadiabatic simulations with quantum mechanics/molecular mechanics (QM/MM) are essential to understand photoinduced processes in explicit environments. However, the high computational cost of the underlying quantum chemical calculations limits its application in combination with trajectory surface hopping methods. Here, we use FieldSchNet, a machine-learned interatomic potential capable of incorporating electric field effects into the electronic states, to replace traditional QM/MM electrostatic embedding with its ML/MM counterpart for nonadiabatic excited state trajectories. The developed method is applied to furan in water, including five coupled singlet states. Our results demonstrate that with sufficiently curated training data, the ML/MM model reproduces the electronic kinetics and structural rearrangements of QM/MM surface hopping reference simulations. Furthermore, we identify performance metrics that provide robust and interpretable validation of model accuracy.

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