Coupled reaction and diffusion governing interface evolution in solid-state batteries

要約

固体電解質間期（SEI）の形成を支配する原子レベルの反応を理解して制御することは、次世代の固体バッテリーの生存率に不可欠です。
ただし、シミュレーション速度と精度の埋もれたインターフェイスと制限を実験的に特徴付けることの困難により、課題は存続します。
対称バッテリーセル{\ symcell}に対して量子精度を使用して大規模な明示的な反応性シミュレーションを実施し、アクティブな学習と深い等式ニューラルネットワーク間ポテンシャルによって有効になります。
インターフェイスでの結合反応と相互拡散を自動的に特徴付けるために、ローカル原子環境の空間でのクラスタリングに基づいて、監視されていない分類技術を策定および使用します。
私たちの分析により、以前に報告されていない結晶性障害相の形成、Li $ _2 $ _ {0.72} $ p $ _ {0.14} $ cl $ _ {0.14} $、SEIで以前の予測が純粋に基づいた以前の予測を回避しました。
私たちのシミュレーションは、SEI形成の実験的観察に同意し、説明し、界面に沿った著しいLIの動きを特徴とする樹状突起の開始に重要なLiクリープメカニズムを解明します。
私たちのアプローチは、実験に適合する調整可能なパラメーターを使用せずに、最初の原則からデジタルツインを折り返すことです。
そのため、固体合成と電気化学における複雑な不均一なプロセスを支配する原子力学的ダイナミクスに関する洞察を得る能力を提供します。

要約(オリジナル)

Understanding and controlling the atomistic-level reactions governing the formation of the solid-electrolyte interphase (SEI) is crucial for the viability of next-generation solid state batteries. However, challenges persist due to difficulties in experimentally characterizing buried interfaces and limits in simulation speed and accuracy. We conduct large-scale explicit reactive simulations with quantum accuracy for a symmetric battery cell, {\symcell}, enabled by active learning and deep equivariant neural network interatomic potentials. To automatically characterize the coupled reactions and interdiffusion at the interface, we formulate and use unsupervised classification techniques based on clustering in the space of local atomic environments. Our analysis reveals the formation of a previously unreported crystalline disordered phase, Li$_2$S$_{0.72}$P$_{0.14}$Cl$_{0.14}$, in the SEI, that evaded previous predictions based purely on thermodynamics, underscoring the importance of explicit modeling of full reaction and transport kinetics. Our simulations agree with and explain experimental observations of the SEI formations and elucidate the Li creep mechanisms, critical to dendrite initiation, characterized by significant Li motion along the interface. Our approach is to crease a digital twin from first principles, without adjustable parameters fitted to experiment. As such, it offers capabilities to gain insights into atomistic dynamics governing complex heterogeneous processes in solid-state synthesis and electrochemistry.

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