Transition States Energies from Machine Learning: An Application to Reverse Water-Gas Shift on Single-Atom Alloys

要約

正確な遷移状態（TS）エネルギーの取得は、TS検索方法のコストが高く、密度汎関数理論（DFT）などの第一原理法のために、複雑な材料と反応ネットワークの計算スクリーニングにおけるボトルネックです。
ここでは、Wasserstein Weisfeiler-Lehman Graph Kernel（WWL-GPR）を使用したガウスプロセス回帰に基づいてTSエネルギーを予測するための機械学習（ML）モデルを提案します。
モデルを適用して、単一原子合金（SAA）触媒での逆水ガスシフト（RWGS）反応に対する吸着とTSエネルギーを予測するために、グラフ表現なしのスケーリング関係またはMLモデルに基づく従来のアプローチと比較して精度を大幅に改善できることを示します。
モデルトレーニングの低コストからさらに利益を得て、WWL-GPRモデルのアンサンブルをトレーニングして、トレーニングデータのサブサンプリングを通じて不確実性を取得し、これらの不確実性がマイクロキネティックモデルのアンサンブルの構築を通じて転換頻度（TOF）予測を伝達する方法を示します。
モデルベースのDFTベースのTOF予測のエラーを比較すると、WWL-GPRモデルがスケーリング関係と比較してほぼ数桁エラーを減らすことを示します。
これは、触媒活性推定に対する正確なエネルギー予測の重要な影響を示しています。
最後に、モデルを適用して新しい材料をスクリーニングし、RWGの有望な触媒を特定します。
この作業は、RWGSなどの複雑な反応のためのスクリーニング触媒のためのDFTおよびマイクロキネティックモデリングと高度なML技術を組み合わせる力を強調し、将来の触媒設計のための堅牢なフレームワークを提供します。

要約(オリジナル)

Obtaining accurate transition state (TS) energies is a bottleneck in computational screening of complex materials and reaction networks due to the high cost of TS search methods and first-principles methods such as density functional theory (DFT). Here we propose a machine learning (ML) model for predicting TS energies based on Gaussian process regression with the Wasserstein Weisfeiler-Lehman graph kernel (WWL-GPR). Applying the model to predict adsorption and TS energies for the reverse water-gas shift (RWGS) reaction on single-atom alloy (SAA) catalysts, we show that it can significantly improve the accuracy compared to traditional approaches based on scaling relations or ML models without a graph representation. Further benefitting from the low cost of model training, we train an ensemble of WWL-GPR models to obtain uncertainties through subsampling of the training data and show how these uncertainties propagate to turnover frequency (TOF) predictions through the construction of an ensemble of microkinetic models. Comparing the errors in model-based vs DFT-based TOF predictions, we show that the WWL-GPR model reduces errors by almost an order of magnitude compared to scaling relations. This demonstrates the critical impact of accurate energy predictions on catalytic activity estimation. Finally, we apply our model to screen new materials, identifying promising catalysts for RWGS. This work highlights the power of combining advanced ML techniques with DFT and microkinetic modeling for screening catalysts for complex reactions like RWGS, providing a robust framework for future catalyst design.

arxiv情報

提供元, 利用サービス

arxiv.jp, Google