Ab-initio simulation of excited-state potential energy surfaces with transferable deep quantum Monte Carlo

要約

励起状態の正確な量子化学計算は困難な作業であり、多くの場合、計算的に要求の厳しい方法が必要です。
地面全体と励起ポテンシャルエネルギー表面（PES）が望まれている場合、たとえば、光の励起と構造の変化の相互作用を予測するために、精度の低下を犠牲にして安価な計算方法を使用することを余儀なくされます。
ここでは、電子状態の重量共有と動的順序を活用するニューラルネットワーク波動関数の幾何学的に転送可能な最適化のための新しい方法を紹介します。
私たちの方法により、地上および励起状態の吐き気の効率的な予測とその交差点が最高の精度で可能になり、単一点計算と比較して最大2桁のコスト削減を実証します。
エチレン、カーボンダイマー、メチレニンモニウム陽イオンを含む3つの挑戦的な励起状態の外しでアプローチを検証し、透過可能な深部学習QMCが励起状態のダイナミクスの非常に正確なシミュレーションへの道を開くことができることを示しています。

要約(オリジナル)

The accurate quantum chemical calculation of excited states is a challenging task, often requiring computationally demanding methods. When entire ground and excited potential energy surfaces (PESs) are desired, e.g., to predict the interaction of light excitation and structural changes, one is often forced to use cheaper computational methods at the cost of reduced accuracy. Here we introduce a novel method for the geometrically transferable optimization of neural network wave functions that leverages weight sharing and dynamical ordering of electronic states. Our method enables the efficient prediction of ground and excited-state PESs and their intersections at the highest accuracy, demonstrating up to two orders of magnitude cost reduction compared to single-point calculations. We validate our approach on three challenging excited-state PESs, including ethylene, the carbon dimer, and the methylenimmonium cation, indicating that transferable deep-learning QMC can pave the way towards highly accurate simulation of excited-state dynamics.

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