Enhancing the Scalability and Applicability of Kohn-Sham Hamiltonians for Molecular Systems

要約

密度官能理論（DFT）は、量子化学および材料科学の中で極めて重要な方法であり、そのコアはコーンシャムハミルトニアンの構造と溶液を含みます。
その重要性にもかかわらず、DFTの適用は、Kohn-Sham Hamiltonianの構築に必要な実質的な計算リソースによってしばしば制限されます。
これらの制限に応じて、現在の研究では、神経ネットワークにエンコードされたロト翻訳対称性を備えた分子および固体のハミルトニアンを効率的に予測するために、深部学習モデルを採用しています。
ただし、前のモデルのスケーラビリティは、大きな分子に適用された場合に問題がある場合があり、その結果、地下鉄特性の非物理的な予測が生じます。
この研究では、以前に使用したよりも大幅に大きなトレーニングセット（pubchemqh）を生成し、それを使用して、物理的精度でDFT計算のスケーラブルなモデルを作成します。
モデルでは、物理的原理から導出された損失関数を導入し、これを波動関数アライメント損失（Waloss）と呼びます。
Walossは、予測されたハミルトニアンに基本的な変更を行い、観測されたものと整列させることを伴います。
したがって、結果として生じる違いは、軌道エネルギーの違いの代理として機能し、モデルが以前よりも分子軌道と総エネルギーをより良い予測することができます。
Walossはまた、自己矛盾したフィールド（SCF）DFT計算を大幅に加速します。
ここでは、総エネルギー予測誤差が1347倍になり、SCFの計算速度が18％増加することを示しています。
これらの大幅な改善により、より大きな分子システムで正確で適用可能な予測を達成するための新しいベンチマークが設定されています。

要約(オリジナル)

Density Functional Theory (DFT) is a pivotal method within quantum chemistry and materials science, with its core involving the construction and solution of the Kohn-Sham Hamiltonian. Despite its importance, the application of DFT is frequently limited by the substantial computational resources required to construct the Kohn-Sham Hamiltonian. In response to these limitations, current research has employed deep-learning models to efficiently predict molecular and solid Hamiltonians, with roto-translational symmetries encoded in their neural networks. However, the scalability of prior models may be problematic when applied to large molecules, resulting in non-physical predictions of ground-state properties. In this study, we generate a substantially larger training set (PubChemQH) than used previously and use it to create a scalable model for DFT calculations with physical accuracy. For our model, we introduce a loss function derived from physical principles, which we call Wavefunction Alignment Loss (WALoss). WALoss involves performing a basis change on the predicted Hamiltonian to align it with the observed one; thus, the resulting differences can serve as a surrogate for orbital energy differences, allowing models to make better predictions for molecular orbitals and total energies than previously possible. WALoss also substantially accelerates self-consistent-field (SCF) DFT calculations. Here, we show it achieves a reduction in total energy prediction error by a factor of 1347 and an SCF calculation speed-up by a factor of 18%. These substantial improvements set new benchmarks for achieving accurate and applicable predictions in larger molecular systems.

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