On the practical applicability of modern DFT functionals for chemical computations. Case study of DM21 applicability for geometry optimization

要約

密度汎関数理論 (DFT) は、計算精度と速度のバランスを考慮すると、おそらく量子化学計算で最も有望なアプローチです。
近年、DFT における交換相関エネルギー近似のためにいくつかのニューラル ネットワーク ベースの関数が開発されており、その中で最も注目に値するのが Google Deepmind によって開発された DM21 です。
この研究は、ニューラルネットワーク交換相関汎関数における振動挙動の影響に焦点を当て、分子幾何学的形状を予測する際のDM21汎関数の効率を評価することに焦点を当てています。
幾何最適化問題における DM21 汎関数に対して PySCF で幾何最適化を実装し、そのパフォーマンスを従来の関数と比較し、さまざまなベンチマークでテストしました。
私たちの調査結果は、DFT でのジオメトリ最適化にニューラル ネットワーク関数を使用する場合の潜在的な課題と現在の課題の両方を明らかにしました。
私たちは、そのような関数の実際の適用可能性を拡張し、それらの助けを借りて新しい物質をモデル化できるソリューションを提案します。

要約(オリジナル)

Density functional theory (DFT) is probably the most promising approach for quantum chemistry calculations considering its good balance between calculations precision and speed. In recent years, several neural network-based functionals have been developed for exchange-correlation energy approximation in DFT, DM21 developed by Google Deepmind being the most notable between them. This study focuses on evaluating the efficiency of DM21 functional in predicting molecular geometries, with a focus on the influence of oscillatory behavior in neural network exchange-correlation functionals. We implemented geometry optimization in PySCF for the DM21 functional in geometry optimization problem, compared its performance with traditional functionals, and tested it on various benchmarks. Our findings reveal both the potential and the current challenges of using neural network functionals for geometry optimization in DFT. We propose a solution extending the practical applicability of such functionals and allowing to model new substances with their help.

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