A Universal Deep Learning Framework for Materials X-ray Absorption Spectra

要約

X 線吸収分光法 (XAS) は、吸収原子の局所的な化学環境を調査するための強力な特性評価手法です。
ただし、XAS データの分析には大きな課題があり、多くの場合、広範で計算量の多いシミュレーションと、重要な分野の専門知識が必要です。
これらの制限は、ハイスループットの研究や自律実験に不可欠な、高速で堅牢な XAS 解析パイプラインの開発を妨げます。
私たちは、XAS 予測のための一連の転移学習アプローチを含むフレームワークである OmniXAS を使用してこれらの課題に対処します。8 つの 3D 遷移金属 (Ti-Cu) をカバーする K エッジ スペクトル データベースで実証されているように、それぞれが精度と効率の向上に貢献します。
OmniXAS フレームワークは、3 つの異なる戦略に基づいて構築されています。
まず、M3GNet を使用して、XAS 予測の入力として吸収サイトの局所的な化学環境の潜在的な表現を導き出し、従来の特徴付け技術と比べて最大で 1 桁の改善を達成します。
2 番目に、階層的な転移学習戦略を採用し、要素固有の予測を微調整する前に要素全体にわたる普遍的なマルチタスク モデルをトレーニングします。
要素ごとに微調整した後のこのカスケード アプローチに基づくモデルは、要素固有のモデルよりも最大 69% 優れています。
3 番目に、より高い計算コストを伴う異なる忠実度のシミュレーションによって生成されるスペクトルを予測するためにユニバーサル モデルを適応させる、クロス忠実度転移学習を実装します。
このアプローチにより、ターゲット忠実度のみでトレーニングされたモデルと比較して、予測精度が最大 11% 向上します。
私たちのアプローチは、第一原理シミュレーションと比較して XAS モデリングのスループットを桁違いに向上させ、より広範囲の要素の XAS 予測に拡張可能です。
この転移学習フレームワークは、材料研究における他の特性を対象とする深層学習モデルを強化するために一般化できます。

要約(オリジナル)

X-ray absorption spectroscopy (XAS) is a powerful characterization technique for probing the local chemical environment of absorbing atoms. However, analyzing XAS data presents significant challenges, often requiring extensive, computationally intensive simulations, as well as significant domain expertise. These limitations hinder the development of fast, robust XAS analysis pipelines that are essential in high-throughput studies and for autonomous experimentation. We address these challenges with OmniXAS, a framework that contains a suite of transfer learning approaches for XAS prediction, each contributing to improved accuracy and efficiency, as demonstrated on K-edge spectra database covering eight 3d transition metals (Ti-Cu). The OmniXAS framework is built upon three distinct strategies. First, we use M3GNet to derive latent representations of the local chemical environment of absorption sites as input for XAS prediction, achieving up to order-of-magnitude improvements over conventional featurization techniques. Second, we employ a hierarchical transfer learning strategy, training a universal multi-task model across elements before fine-tuning for element-specific predictions. Models based on this cascaded approach after element-wise fine-tuning outperform element-specific models by up to 69%. Third, we implement cross-fidelity transfer learning, adapting a universal model to predict spectra generated by simulation of a different fidelity with a higher computational cost. This approach improves prediction accuracy by up to 11% over models trained on the target fidelity alone. Our approach boosts the throughput of XAS modeling by orders of magnitude versus first-principles simulations and is extendable to XAS prediction for a broader range of elements. This transfer learning framework is generalizable to enhance deep-learning models that target other properties in materials research.

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