Learning local and semi-local density functionals from exact exchange-correlation potentials and energies

要約

正確な交換相関 (XC) 汎関数を見つけることは、依然として密度汎関数理論 (DFT) における決定的な課題です。
40 年間にわたって活発な開発が行われてきたにもかかわらず、既存の関数では望ましい化学的精度を実現するのは依然として困難です。
正確な密度、XC エネルギー、および XC ポテンシャルを利用して XC 関数を学習するためのデータ駆動型の経路を提示します。
正確な密度は正確な構成相互作用 (CI) から得られますが、正確な XC エネルギーと XC ポテンシャルは CI 密度の逆 DFT 計算によって得られます。
わずか 5 つの原子と 2 つの分子でトレーニングされた単純なニューラル ネットワーク (NN) ベースの局所密度近似 (LDA) と一般化勾配近似 (GGA) が、数百の原子の総エネルギー、密度、原子化エネルギー、バリア高さの顕著な改善をもたらす方法を実証します。
トレーニングセット外の分子。
特に、NN ベースの GGA 関数は、より高次の SCAN メタ GGA と同様の精度を達成しており、XC 関数のモデリングに XC の可能性を使用できる可能性が強調されています。
私たちは、このアプローチが、ますます正確で洗練された XC 関数の体系的な学習への道を開くことを期待しています。

要約(オリジナル)

Finding accurate exchange-correlation (XC) functionals remains the defining challenge in density functional theory (DFT). Despite 40 years of active development, the desired chemical accuracy is still elusive with existing functionals. We present a data-driven pathway to learn the XC functionals by utilizing the exact density, XC energy, and XC potential. While the exact densities are obtained from accurate configuration interaction (CI), the exact XC energies and XC potentials are obtained via inverse DFT calculations on the CI densities. We demonstrate how simple neural network (NN) based local density approximation (LDA) and generalized gradient approximation (GGA), trained on just five atoms and two molecules, provide remarkable improvement in total energies, densities, atomization energies, and barrier heights for hundreds of molecules outside the training set. Particularly, the NN-based GGA functional attains similar accuracy as the higher rung SCAN meta-GGA, highlighting the promise of using the XC potential in modeling XC functionals. We expect this approach to pave the way for systematic learning of increasingly accurate and sophisticated XC functionals.

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