Accurate Computation of Quantum Excited States with Neural Networks

要約

量子系の最低励起状態を推定するための変分モンテカルロ法について述べる。これは基底状態の推定を自然に一般化したものである。この方法は自由パラメータを持たず、異なる状態の明示的な直交化を必要としない。その代わりに、与えられた系の励起状態を求める問題を、拡張された系の基底状態を求める問題に変換する。遷移双極子モーメントのような異なる状態間の非対角期待値を含め、任意の観測量の期待値を計算することができる。この方法は完全に一般的であるが、多電子系の変分Ans’atzeとしてニューラルネットワークを使用する最近の研究との連携が特に効果的であり、この方法をFermiNetとPsiformer Ans’atzeと組み合わせることで、様々な分子の垂直励起エネルギーと振動子強度を正確に回復できることを示す。我々の手法は、ベンゼンスケールの分子において、困難な二重励起を含む正確な垂直励起エネルギーを達成した最初のディープラーニングアプローチである。ここでの化学の例以外にも、この手法は原子、原子核、凝縮系物理学への応用に大いに役立つと期待している。

要約(オリジナル)

We present a variational Monte Carlo algorithm for estimating the lowest excited states of a quantum system which is a natural generalization of the estimation of ground states. The method has no free parameters and requires no explicit orthogonalization of the different states, instead transforming the problem of finding excited states of a given system into that of finding the ground state of an expanded system. Expected values of arbitrary observables can be calculated, including off-diagonal expectations between different states such as the transition dipole moment. Although the method is entirely general, it works particularly well in conjunction with recent work on using neural networks as variational Ans\’atze for many-electron systems, and we show that by combining this method with the FermiNet and Psiformer Ans\’atze we can accurately recover vertical excitation energies and oscillator strengths on a range of molecules. Our method is the first deep learning approach to achieve accurate vertical excitation energies, including challenging double excitations, on benzene-scale molecules. Beyond the chemistry examples here, we expect this technique will be of great interest for applications to atomic, nuclear and condensed matter physics.

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