Neural Pfaffians: Solving Many Many-Electron Schrödinger Equations

要約

神経波動関数は、高い計算コストを要しましたが、多電子系の基底状態を近似する際に前例のない精度を達成しました。
最近の研究では、各問題を個別に解決するのではなく、さまざまな構造や化合物にわたる一般化された波動関数を学習することによってコストを償却することが提案されています。
既存の方法では学習不可能な手作りアルゴリズムによる離散軌道選択が必要なため、このような一般化された神経波関数で電子の順列反対称性を強制することは依然として困難でした。
この研究では、分子全体の一般化に適した過剰パラメータ化された完全に学習可能な神経波関数を定義することで、この問題に取り組んでいます。
これは、スレーターの決定要因ではなくパフィアンに依存することで達成されます。
パフィアンを使用すると、電子スピンの配置や分子構造に制約を与えることなく、任意の電子システムに反対称性を強制することができます。
私たちの経験的評価により、単一のニューラル パフィアンがさまざまなシステムにわたって基底状態とイオン化エネルギーを化学的精度で計算できることがわかりました。
TinyMol データセットでは、「ゴールドスタンダード」CCSD(T) CBS 参照エネルギーを 1.9m$E_h$ 上回り、以前の一般化された神経波関数と比較してエネルギー誤差を最大 1 桁削減しました。

要約(オリジナル)

Neural wave functions accomplished unprecedented accuracies in approximating the ground state of many-electron systems, though at a high computational cost. Recent works proposed amortizing the cost by learning generalized wave functions across different structures and compounds instead of solving each problem independently. Enforcing the permutation antisymmetry of electrons in such generalized neural wave functions remained challenging as existing methods require discrete orbital selection via non-learnable hand-crafted algorithms. This work tackles the problem by defining overparametrized, fully learnable neural wave functions suitable for generalization across molecules. We achieve this by relying on Pfaffians rather than Slater determinants. The Pfaffian allows us to enforce the antisymmetry on arbitrary electronic systems without any constraint on electronic spin configurations or molecular structure. Our empirical evaluation finds that a single neural Pfaffian calculates the ground state and ionization energies with chemical accuracy across various systems. On the TinyMol dataset, we outperform the `gold-standard’ CCSD(T) CBS reference energies by 1.9m$E_h$ and reduce energy errors compared to previous generalized neural wave functions by up to an order of magnitude.

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