Higher-Order Equivariant Neural Networks for Charge Density Prediction in Materials

要約

材料や分子の密度汎関数理論 (DFT) を使用した電子密度分布の計算は、それらの量子およびマクロスケールの特性の研究の中心ですが、正確かつ効率的な計算は長年の課題のままです。
原子系の電子密度を予測するための E(3) 等価グラフ ニューラル ネットワークである ChargE3Net を紹介します。
ChargE3Net を使用すると、高次の等変特徴を学習して、高い予測精度とモデルの表現力を実現できます。
我々は、ChargE3Net がさまざまな分子と材料のセットに関する以前の研究のパフォーマンスを上回っていることを示します。
Materials Project データベース内の 100,000 を超える材料の大規模なデータセットでトレーニングすると、私たちのモデルはデータの複雑さと変動性を捉えることができ、目に見えない DFT 計算の初期化に使用すると、自己一貫性のある反復が 26.7% 大幅に削減されます。
材料。
さらに、予測された電荷密度を使用した非自己一貫性のない DFT 計算により、わずかな計算コストで電子的および熱力学的特性の予測において DFT に近いパフォーマンスが得られることを示します。
さらなる分析により、予測精度が向上したのは、角度変動が大きいシステムのモデリングが改善されたためであると考えられます。
これらの結果は、材料発見のための機械学習を加速した非経験的計算に向けた道筋を明らかにします。

要約(オリジナル)

The calculation of electron density distribution using density functional theory (DFT) in materials and molecules is central to the study of their quantum and macro-scale properties, yet accurate and efficient calculation remains a long-standing challenge. We introduce ChargE3Net, an E(3)-equivariant graph neural network for predicting electron density in atomic systems. ChargE3Net enables the learning of higher-order equivariant feature to achieve high predictive accuracy and model expressivity. We show that ChargE3Net exceeds the performance of prior work on diverse sets of molecules and materials. When trained on the massive dataset of over 100K materials in the Materials Project database, our model is able to capture the complexity and variability in the data, leading to a significant 26.7% reduction in self-consistent iterations when used to initialize DFT calculations on unseen materials. Furthermore, we show that non-self-consistent DFT calculations using our predicted charge densities yield near-DFT performance on electronic and thermodynamic property prediction at a fraction of the computational cost. Further analysis attributes the greater predictive accuracy to improved modeling of systems with high angular variations. These results illuminate a pathway towards a machine learning-accelerated ab initio calculations for materials discovery.

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