Interpolation and differentiation of alchemical degrees of freedom in machine learning interatomic potentials

要約

機械学習原子間ポテンシャル (MLIP) は現代の原子シミュレーションの主力となっており、大規模なデータセットで事前トレーニングされた最近公開されたユニバーサル MLIP は、顕著な精度と一般化性を実証しました。
ただし、MLIP は計算コストが高いため、大規模なシミュレーション セルを必要とする化学的に無秩序なシステムや、サンプルを大量に使用する統計手法への適用が制限されます。
ここでは、グラフ ニューラル ネットワーク MLIP が離散要素を実数値テンソルとして表すという事実を利用して、原子材料シミュレーションにおける連続かつ微分可能な錬金術的自由度の使用を報告します。
提案された方法は、MLIP のメッセージ送信および読み出しメカニズムの修正と並行して、対応する重みを持つ錬金術原子を入力グラフに導入し、材料の組成状態​​間のスムーズな補間を可能にします。
MLIP のエンドツーエンドの微分可能性により、組成の重みに関するエネルギー勾配の効率的な計算が可能になります。
これらの勾配を活用して、目標の巨視的特性に向けて固溶体の組成を最適化し、空孔形成と組成変化の自由エネルギーを定量化するための錬金術的自由エネルギーシミュレーションを実施するための方法論を提案します。
このアプローチは、組成の乱れのモデリングおよび複雑な材料系の相安定性の特性評価におけるユニバーサル MLIP の機能を拡張する手段を提供します。

要約(オリジナル)

Machine learning interatomic potentials (MLIPs) have become a workhorse of modern atomistic simulations, and recently published universal MLIPs, pre-trained on large datasets, have demonstrated remarkable accuracy and generalizability. However, the computational cost of MLIPs limits their applicability to chemically disordered systems requiring large simulation cells or to sample-intensive statistical methods. Here, we report the use of continuous and differentiable alchemical degrees of freedom in atomistic materials simulations, exploiting the fact that graph neural network MLIPs represent discrete elements as real-valued tensors. The proposed method introduces alchemical atoms with corresponding weights into the input graph, alongside modifications to the message-passing and readout mechanisms of MLIPs, and allows smooth interpolation between the compositional states of materials. The end-to-end differentiability of MLIPs enables efficient calculation of the gradient of energy with respect to the compositional weights. Leveraging these gradients, we propose methodologies for optimizing the composition of solid solutions towards target macroscopic properties and conducting alchemical free energy simulations to quantify the free energy of vacancy formation and composition changes. The approach offers an avenue for extending the capabilities of universal MLIPs in the modeling of compositional disorder and characterizing the phase stabilities of complex materials systems.

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