Grad DFT: a software library for machine learning enhanced density functional theory

要約

密度汎関数理論 (DFT) は、その卓越した汎用性と拡張性により、計算量子化学と材料科学の基礎となる手法としての地位を確立しています。
ただし、特に相関の強いシステムを扱う場合には、精度に限界があります。
これらの欠点に対処するために、最近の研究では、機械学習が DFT の機能をどのように拡張できるかを調査し始めています。
この取り組みには多くの未解決の疑問と技術的な課題が伴います。
この研究では、完全微分可能な JAX ベースの DFT ライブラリである Grad DFT を紹介します。これにより、機械学習で強化された交換相関エネルギー関数の迅速なプロトタイピングと実験が可能になります。
Grad DFT は、エネルギー密度の加重和を使用して構築された交換相関関数の先駆的なパラメータ化を採用しており、重みはニューラル ネットワークを使用して決定されます。
さらに、Grad DFT は補助関数の包括的なスイートを包含しており、特にジャストインタイムでコンパイル可能で完全に微分可能な自己矛盾のない反復手順を特徴としています。
トレーニングとベンチマークの取り組みをサポートするために、二量体の実験的解離エネルギーの厳選されたデータセットをさらに編集します。その半分には、強い電子相関を特徴とする遷移金属原子が含まれています。
このソフトウェア ライブラリは実験結果に対してテストされ、ポテンシャル エネルギー面と原子種にわたる神経汎関数の一般化機能と、結果として得られるモデルの精度に対するトレーニング データのノイズの影響が研究されます。

要約(オリジナル)

Density functional theory (DFT) stands as a cornerstone method in computational quantum chemistry and materials science due to its remarkable versatility and scalability. Yet, it suffers from limitations in accuracy, particularly when dealing with strongly correlated systems. To address these shortcomings, recent work has begun to explore how machine learning can expand the capabilities of DFT; an endeavor with many open questions and technical challenges. In this work, we present Grad DFT: a fully differentiable JAX-based DFT library, enabling quick prototyping and experimentation with machine learning-enhanced exchange-correlation energy functionals. Grad DFT employs a pioneering parametrization of exchange-correlation functionals constructed using a weighted sum of energy densities, where the weights are determined using neural networks. Moreover, Grad DFT encompasses a comprehensive suite of auxiliary functions, notably featuring a just-in-time compilable and fully differentiable self-consistent iterative procedure. To support training and benchmarking efforts, we additionally compile a curated dataset of experimental dissociation energies of dimers, half of which contain transition metal atoms characterized by strong electronic correlations. The software library is tested against experimental results to study the generalization capabilities of a neural functional across potential energy surfaces and atomic species, as well as the effect of training data noise on the resulting model accuracy.

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