Machine-learning-accelerated simulations to enable automatic surface reconstruction

要約

材料の表面と界面を理解することは、触媒やエレクトロニクスなどのアプリケーションにおいて不可欠です。
電子構造からのエネルギーと統計力学を組み合わせることで、ab initio シミュレーションでは原理的に材料表面の構造を熱力学的変数の関数として予測できます。
ただし、統計的にサンプリングする必要がある広大な位相空間と組み合わせると、正確なエネルギー シミュレーションは非常に困難になります。
ここでは、エネルギースコアリングと統計的サンプリング法の両方を高速化する、多成分材料の表面状態図を予測するための二面計算ループを紹介します。
高速かつスケーラブルでデータ効率の高い機械学習の原子間ポテンシャルは、閉ループ アクティブ ラーニングによる高スループットの密度汎関数理論計算でトレーニングされます。
準グランド正準アンサンブルにおけるマルコフ連鎖モンテカルロ サンプリングは、仮想表面サイトを使用することで有効になります。
GaN(0001)、Si(111)、および SrTiO3(001) の予測表面は過去の研究と一致しており、提案された戦略が複雑な材料表面をモデル化し、これまで報告されていない表面終端を発見できることを示唆しています。

要約(オリジナル)

Understanding material surfaces and interfaces is vital in applications like catalysis or electronics. By combining energies from electronic structure with statistical mechanics, ab initio simulations can in principle predict the structure of material surfaces as a function of thermodynamic variables. However, accurate energy simulations are prohibitive when coupled to the vast phase space that must be statistically sampled. Here, we present a bi-faceted computational loop to predict surface phase diagrams of multi-component materials that accelerates both the energy scoring and statistical sampling methods. Fast, scalable, and data-efficient machine learning interatomic potentials are trained on high-throughput density-functional theory calculations through closed-loop active learning. Markov-chain Monte Carlo sampling in the semi-grand canonical ensemble is enabled by using virtual surface sites. The predicted surfaces for GaN(0001), Si(111), and SrTiO3(001) are in agreement with past work and suggest that the proposed strategy can model complex material surfaces and discover previously unreported surface terminations.

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