M-OFDFT: Overcoming the Barrier of Orbital-Free Density Functional Theory for Molecular Systems Using Deep Learning

要約

無軌道密度汎関数理論 (OFDFT) は、一般的なコーンシャム DFT よりも低コストのスケーリングを持つ量子化学定式化であり、現代の分子研究でますます望まれています。
ただし、その精度は運動エネルギー密度汎関数によって制限され、非周期分子系では近似が難しいことで知られています。
この研究では、深層学習関数モデルを使用して分子システムを解決できる OFDFT アプローチである M-OFDFT を提案します。
本質的な非局所性をモデルに組み込みます。これは、原子ベースの展開係数として簡潔な密度表現によって実現されます。
M-OFDFT は、型破りな学習課題に対処する技術を備えており、これまで OFDFT では触れられていなかった広範囲の分子に対して、Kohn-Sham DFT と同等の精度を達成します。
さらに魅力的なのは、M-OFDFT はトレーニング中の分子よりもはるかに大きな分子をうまく外挿し、タンパク質を含む大きな分子を研究するための魅力的なスケーリングを解き放ち、量子化学における精度と効率のトレードオフ フロンティアの進歩を表しています。

要約(オリジナル)

Orbital-free density functional theory (OFDFT) is a quantum chemistry formulation that has a lower cost scaling than the prevailing Kohn-Sham DFT, which is increasingly desired for contemporary molecular research. However, its accuracy is limited by the kinetic energy density functional, which is notoriously hard to approximate for non-periodic molecular systems. In this work, we propose M-OFDFT, an OFDFT approach capable of solving molecular systems using a deep-learning functional model. We build the essential nonlocality into the model, which is made affordable by the concise density representation as expansion coefficients under an atomic basis. With techniques to address unconventional learning challenges therein, M-OFDFT achieves a comparable accuracy with Kohn-Sham DFT on a wide range of molecules untouched by OFDFT before. More attractively, M-OFDFT extrapolates well to molecules much larger than those in training, which unleashes the appealing scaling for studying large molecules including proteins, representing an advancement of the accuracy-efficiency trade-off frontier in quantum chemistry.

arxiv情報

提供元, 利用サービス

arxiv.jp, Google