Formulation Graphs for Mapping Structure-Composition of Battery Electrolytes to Device Performance

要約

配合などの新しい組み合わせ材料の発見と開発に関連する課題に対処するために、高度な計算手法が積極的に模索されています。
広く採用されているアプローチには、製剤に組み合わせることができる個々の成分のドメイン情報に基づいたハイスループット スクリーニングが含まれます。
これにより、目標用途向けの新しい化合物の発見はなんとか加速しますが、最終候補に挙げられた化学分野から適切な「配合」を特定するプロセスは依然として、主に実験室での実験主導のプロセスのままです。
我々は、個々の成分の構造と組成の関係を液体製剤全体の特性にマッピングできる深層学習モデル、製剤グラフ畳み込みネットワーク（F-GCN）を報告します。
複数の GCN が並行して組み立てられ、その場で配合成分をドメイン直観的に特徴づけます。
結果として得られる分子記述子は、配合中の各成分のモルパーセントに基づいてスケーリングされ、その後、外部学習アーキテクチャに対する完全な配合を表す結合記述子に形式化されます。
提案された配合学習モデルのユースケースは、電解質配合対電池性能を表す 2 つの例示的なデータセットでトレーニングおよびテストすることにより、電池電解質について実証されます。1 つのデータセットは Li/Cu 半電池に関する文献から得られ、もう 1 つは次の方法で取得されます。
ヨウ化リチウム全電池化学に関連する実験室実験。
このモデルは、クーロン効率 (CE) や新しい電解質配合物の比容量などの性能指標を、報告された誤差が最も少なく予測できることが示されています。
最高のパフォーマンスを発揮する F-GCN モデルは、知識伝達技術を使用して分子の HOMO-LUMO および電気モーメント特性を情報とする分子グラフから導出された分子記述子を使用します。

要約(オリジナル)

Advanced computational methods are being actively sought for addressing the challenges associated with discovery and development of new combinatorial material such as formulations. A widely adopted approach involves domain informed high-throughput screening of individual components that can be combined into a formulation. This manages to accelerate the discovery of new compounds for a target application but still leave the process of identifying the right ‘formulation’ from the shortlisted chemical space largely a laboratory experiment-driven process. We report a deep learning model, Formulation Graph Convolution Network (F-GCN), that can map structure-composition relationship of the individual components to the property of liquid formulation as whole. Multiple GCNs are assembled in parallel that featurize formulation constituents domain-intuitively on the fly. The resulting molecular descriptors are scaled based on respective constituent’s molar percentage in the formulation, followed by formalizing into a combined descriptor that represents a complete formulation to an external learning architecture. The use case of proposed formulation learning model is demonstrated for battery electrolytes by training and testing it on two exemplary datasets representing electrolyte formulations vs battery performance — one dataset is sourced from literature about Li/Cu half-cells, while the other is obtained by lab-experiments related to lithium-iodide full-cell chemistry. The model is shown to predict the performance metrics like Coulombic Efficiency (CE) and specific capacity of new electrolyte formulations with lowest reported errors. The best performing F-GCN model uses molecular descriptors derived from molecular graphs that are informed with HOMO-LUMO and electric moment properties of the molecules using a knowledge transfer technique.

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